基于模式搜索的光谱消光粒径分布反演算法的研究

光谱消光法因其原理简单，快速，能实现纳米至微米级颗粒系的测量而备受关注，特别是随着在线粒度监测需求日益迫切，已逐渐显示出较大发展空问和应用潜力[ ]。光谱消光粒径测量方法分为独立模式算法和非独立模式算法。比较而言，独立模式算法不需要任何先验信息，更加普适，客观r3]。目前已经发展了多种独立模式下的粒径分布反演算法，每种算法都有各 自的应用背景和局限性。传统算法如Phillips-Twomey方法，Chahine迭代 ，共轭梯度法等广泛应用于各类粒径测量中，但存在如目标函数及导数计算复杂，抗噪声能力差及多峰粒径重建困难等问题↑年来，遗传算法、模拟退火法等智能算法也已用于解决粒径测量问题。与传统方法相比，智能算法具有很好的全局搜索和抗噪声能力，但进化速度慢，计算费时费力等缺点突出[4。]。发展快速有效的反演算法用于粒径测量-直是国内外学者热门的研究课题之-。本工作将模式搜索用于光谱消光法粒径分布的重建，引入Tikhonov平滑泛函构建算法的目标函数。同时为保证算法快速准确的收敛，设计了关于初始点的优选策略。模式搜索法的突出优势是既不需要像很多传统方法那样计算梯度信息，也不像智能算法那样需要进行复杂的种群选择和迭代，因而使反演计算更加简便高效[8]。

1 颗粒粒径分布重建的基本原理I.1 目标函数的确定光谱消光法粒径测量的基本原理遵循 Lambert-Beer定律。在颗粒浓度满足不相关单散射的前提下，对于具有-定尺寸范围的多分散颗粒系满足关系式[1-n( -号 。

i： 1，2，，S (1)式中：(I/Io) 为消光值 ，由实际测量得到。L为颗粒系厚度，J、，D为粒子总数，S为入射波长数。( (丸，m，D)为消光系数，是粒径D、波长.及复折射率m的函数。，(D)为待求的体积频度分布函数。

用数值积分方法将式(1)离散，可得如下矩阵表示的线性方程组E-A， (2)式中，E[-ln(I/Io) ，，，In(I/Io) ] r，消光矩阵A的各元素为Ao--3LNDcjQ ( ，优，Dj)/(2Dj)，( -1，，S；J-1，，N)，N为粒径的分档数。cj为数值积分系数。待求体积频度分布函数为，-[，(D ”， ( )] 。

- 般而言，粒径分布重建问题可直接归结为测量与反演得到的消光光谱之间的最/b：-乘问题。然而由于消光矩阵A中核函数Q 随D的变化是-个复杂的振荡函数，导致线性方程组高度病态，求解很不稳定。为克服病态性，引入Tik-收稿日期：2012-08-05。修订日期：2012-Ii-22基金项目：国家自然科学基金项目(61071036)资助作者简介：王 丽，女，1978年生，哈尔滨工业大学自动检测与过程控制系统研究所博士研究生 e-mail：1wanghit###yeah.net第 3期 光谱学与光谱分析 619honor平滑泛函构建目标函数9( 为[g](D minlI E-A，lI。a lI，l ) (3)式中，a为正则化参数，用于调节残余误差 lI E-A，l 与正则化项 I，Il。之间的相对权重。另外，考虑到具体实际应用，还应附加-些物理约束条件f(Dj)- 1， 0≤ 厂( )≤ 1 (4)j1因此，粒径分布重建问题首先被转化为求目标函数的最携问题，Tikhonov平滑泛函用于该目标函数的构建，在此基础上，利用改进的模式搜索算法进行该最携问题的求解。

1.2 模式搜索算法模式搜索算法是-种直接求解法，不需要目标函数的梯度等辅助信息，只需建立简单的目标函数即可，算法示意图如图1所示。算法从当前迭代中心点瓤 开始，预先给定步长放大因子 >1和收缩因子卢∈(0，1)，在从点Xk到点.Tkl的轴向移动中，先从飘作为参考点Y出发，依次沿轴向的单位正交向量d ”， 做变步长 ，， ”的探测性移动，若觑 迭代成功，则下次迭代从临近点z - y(xk- -·)进行。若z 坐标搜索成功，置魏-- ，并从魏-开始新的迭代；否则，坐标搜索在 展开。若在如不成功，则坐标搜索在魏- 展开，并且步长缩减( ” ”)。若在丑- 仍然不成功，回溯并重复上述过程[1 。

需要指出的是模式搜索算法虽具有很强的搜索能力，但其搜索结果易受初始点的影响，为此，设计了关于初始点的2Unsu∞： X tL- -3～ ， 二-。t·6 ：优选策略。即在确定最优初始点之前，先运行候选初始点的优选程序，将随机产生的系列初始点及根据相关实验和文献得到的经验初始点均作为候选初始点 Y (五 -( ，，N， ))，计算所有候选点的目标函数值 ( )，能够使目标函数值最小的候选初始点即为优选的初始点 y(xo-fo)。优选策略不仅能够保证模式搜索快速地收敛，而且能够保证较高的反演精度。

2 仿真结果及分析算法的性能首先通过 2.2 GHz CPU计算机数值模拟验证。为接近实际测量，模拟中每个波长下的消光值均引入-定的随机噪声以粒径分布服从常见R-R分布为例。

f(D)R- ：吉×( )H×e --(舍) ] cs，cD -n ×( )h-×exp(-( ) )](1mn [ ×( ) ～×exp(-( ) )]ce式中下标 RR-s和RR-d分别代表单峰和双峰 RR分布，D，k，D1，k1，D2，k2， 为特征参数，0≤，z≤1。

图2为粒径服从单峰 R-R分布的颗粒系采用本算法得到的反演结果。为便于说明，同时给出了常用的反演算法，Phillips-Twomey(PT)方法和遗传算法(GA)得到的反演结果。设定待测颗粒系粒径服从分布(D，惫) (3.0，7.55)，入射波长选用可见近红外波段的 32个波长，粒径范围限定在0.1～1O.0 m。正则化参数 的确定应 采用广义交叉校验(GCV)技术[g]。为客观比较，本算法与GA算法均设置相同迭代数目为 1 400代。由于GA算法的随机搜索特性，将 10次运行结果的平均值作为最终反演结果。图3为粒径服从双峰 R-R分布的颗粒系采用不同反演算法得到的反演结果。设定待测颗粒系粒径服从分布(D-，k ，D2，忌z，n)-(2.5，5.9，7.0，10，0.3)，参数设置与图 2相同，但迭代数目为 1 800代。

Diameter/tunFig，.2 Inversion results of particles、Irith uniHlodR-R distribution using diferent methods(J，l1.235Oi)(a)：No random noise；(b)：士5 random noise；(c)：-Z-10 random noise从图2和3可以看出，无噪声情况下，三种反演算法重建结果都是令人满意的。峰值位置和高度都能够被准确重建。但存在噪声的情况下，PT算法和GA算法特别是GA算法与预设粒径分布产生较大偏差，同时出现明显伪峰和翘尾现象。比较而言，本算法产生的毛刺”和偏差较少，反演结果基本令人满意。另外，将三种反演算法的反演误差和时间作比较，列于表1。反演误差∈定义为设定与反演得到的粒径分布之间的相对均方根误差。

去∑[ (DJ)- (DJ) - - - (7) 、， S 1，口 、去∑[ (DJ)] l 。

式中， ( )和 厂mv(Dj)分别为设定粒径分布和反演粒径620 光谱学与光谱分析 第33卷分布。S为入射波长数。

比较可知，独立模式下采用本算法反演误差-般小于20 ，反演精度和反演时间均优于GA算法。GA算法的反演误差可进-步降低，但需要运行更多的迭代次数，而这同时会增加相当大的计算成本。另-方面，与传统PT方法相比，本算法的反演时间仍略长，算法仍需进-步改进以降低运算时间，但在稳定性和抗噪声方面，本算法优于传统 PT0.210.180.15，∞120.060.O30方法特别是针对多峰粒径分布重建的情况。另外，还研究了其他常见颗粒(如烟尘、雨滴)采用不同反演算法得到的粒径分布反演结果，结论与上述相似，限于篇幅，没有具体列出。

总结起来，综合考虑反演精度和反演时间，改进的模式搜索算法在颗粒粒径分布重建方面具有明显优势，更适合于快速准确的现场测量，具有很好的应用前景。

Diameter/inn Diameter/i，Lm Diameter/tmFig.3 Inversion results ofparticleswith bimodalR-Rdistribution using diferentmethods(m1.2350i)(a)：No random noise；(b)：±3 random noise：(c)：±8 random noiseTable1 Comparison ofinversion error andinversiontime using diferentmethodsNote：a：Random noise is added to each extinction value at al wavelengthsb：Inversion time consumed by a single run of GA3 结果与讨论用本算法对国家标准物质进行实际测量。实验以卤素灯(HL-2000，Ocean Optics，Inc)作为光源，利用光纤光谱仪(USB650，Ocean Optics，Inc)形成不同波长单色光 ，可探测光谱范围为0.35～1.0胂 。实际测量结构示意图如图 4所示。实验装置如图 5所示。实验用标准聚苯乙烯颗粒由核工业北京化工冶金研究院提供，标称体积平均直径为 5.06m～其均匀悬浮在样品池中形成单分散颗粒系，相对复折射率为m-1.235。选取的入射波长与测得光强数据如图 6所示，光强数据已归-化处理。

棼莲 ：Fig.4 Schematic ofmeasm'ennt system based onspectral extinctiontechnique0.42 0.48 0.54 0.6 0.66 0.72 0.78 0.84 0.9Wavelength/tmFig.6 Relationship between wavelength and light intensity相同计算条件下，采用PT算法，GA算法和本算法得到的粒径分布反演结果如图7所示。计算得到三种反演算法的～～～5 2 9 6 3 ∞ ∞ O O O O O -oJ -u1 ，(誊 口-第 3期 光谱学与光谱分析 621Sauter平均粒径D32分别为4.851，4.897和5.219 m，与标称直径之 间的相 对 误 差分 别 为 - 4.13 ，- 3.22 和3.14%，处于同-误差水平，符合国家标准颗粒直径偏差小于土8 的要求。但进-步分析粒径宽度分布情况发现，采用 PT算法和GA算法的粒径分布宽度出现了不同程度的0·30.2尽O.100 2基0.IO展宽现象，同时存在较为明显的伪峰。而采用本文算法得到的粒径分布宽度较为合理，没有明显的展宽和伪峰现象出献，反演结果符合颗粒单分散的特性，较准确的实现了实际颗粒的粒径测量。

0350.25量o.150.050 l 2 3 4 5 6 7 8 9 10 0 I 2 3 4 5 6 7 8 9 l0 0 I 2 3 4 5 6 7 8 9 l0DiaIIlek uIn Diameter/pro Diame /i，unFig.7 Inversion results of standard polystyrenelatex particles using diferentmethods(a)：PT method；(b)：GA method ；(c)：Proposed method4 结 论将模式搜索算法与Tikhonov平滑泛函相结合用于光谱消光法颗粒粒径分布的重建。为保证模式搜索算法快速准确的收敛，同时设计了关于初始点的优选策略。改进的模式搜索算法在反演时间上比遗传算法能够在短时间内得到理想反演结果，在稳定性和抗噪声能力方面优于传统 Philips-Twomey方法。本算法在数值模拟中测量误差达 10 时仍有很高精度，单峰反演时间小于146 8，双峰反演时间小于185S。模拟和实验结果表明，更适合于快速准确的实际颗粒粒径测量，具有很好的应用前景。

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Research on Pattern Search M ethod for Inversion of Particle SizeDistribution in Spectral Extinction TechniqueW ANG Li，SUN Xiao-gangDepartment of Automation Measurement and Control，Harbin Institute of Technology，Harbin 150001，ChinaAbstract De velopment of rapid and efficient inversion methods for retrieval of particle size distribution(PSD)is an importantsubject of research effort.The main intention of the present paper is to develop pattern search method combined with Tikhonovsmoothing functional for the determination of un-parameterized shape-independent PSD in spectral extinction technique. To en-] ] ]]]] ] ]]]] ] I 朝 刀 明 蜘I三1[ [ [ [ [ [ [ [ [ [ [ [ 622 光谱学与光谱分析 第33卷sure fl good rapidity and accuracy of the Whole search process，a competitive strategy was also designed.The inversion results forstandard spherical polystyrene samples using the proposed method show that the relative error for volume mean diameter is3.14 which does not exceed the range of±8 specified by the National Bureau of Standard Reference Material of China。

Moreover.the breadth of the inversed PSD iS satisfied and there are not obvious artifaet peaks.When compared with Phillips-Twomey method and genetic algorithm，the modified pattem search method has advantages concerning the inversion precisionand inversion time，which makes the proposed method more suitable for quick and accurate measurement of particle sizing。

Keywords Particle size distribution；Spectral extinction；Inversion；Pattern search；Measurement(Received Aug.5，2012；accepted Nov.22，2012)欢 迎 投 稿 欢 迎 订 阅 欢 迎 刊 登 广 告 《冶金分析》2013年征订启事国内统-刊号：CN11-2030/TF国际 CODEN：YEFEET国外代号：1579M国际标准刊号：ISSN1000-7571邮发代号：82-157京海工商广字第8024号作为冶金领域中权威的分析技术专业期刊，《冶金分析》的办刊宗旨是为广大冶金分析测试工作者搭建学术交流平台。

《冶金分析》由中国钢研科技集团有限公司 (钢铁研究总院)和中国金属学会合办，国际钢铁工业分析委员会 (ICAs1)支持。自1981年创刊以来，《冶金分析》以高度的创新精神和严谨的科学态度，动态反映冶金领域分析测试新技术、新方法、先进经验，报导研究成果，发表综述文章，并介绍国内外冶金分析动态等。适合于冶金、矿山、石油、化工、机械、地质、环保、商检等部门技术人员和大专院校师生参考。

《冶金分析》20世纪9O年代初期就为美国工程索引 EI数据库收录，目前被美国 《化学文摘》、美国 《化学文摘》2009年引文频次最高的1 000种期刊表 (即千刊表)、美国 《剑桥科学文摘》、Scoups数据库 (Elsevier公司出版的文摘和引文数据库)、英国 《皇